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CO2/水溶液中室溫合成COF納米棒
發(fā)布時(shí)間:2020-09-03     作者:harry   分享到:

中科院化學(xué)所張建玲課題組利用溶有CO2的水溶液作為溶劑,在室溫下成功合成了COF-LZU1。該COF具有好的結(jié)晶性,納米尺寸和高比表面積,可作為非均相催化劑載體。該工作為COF及基于COF的材料的制備提供了新的思路。該工作題為Room‐Temperature Synthesis of Covalent Organic Framework (COF‐LZU1)Nanobars in CO2/Water Solvent,2018年10月24日發(fā)表于Chem Sus Chem(IF: 7.4)

【圖文導(dǎo)讀】

室溫下1,3,5-三甲?;胶蛯?duì)苯二胺COF-LZU1在CO2/H2O溶劑中反應(yīng)24h,共聚得到COF-LZU1。從XRD圖可看出隨著CO2壓力的增加,COF-LZU1的結(jié)晶性也隨之增加。

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圖1.(a)不同壓力下CO2/H2O溶劑中合成的COF-LZU1的XRD,底端的線為模擬的COF-LZU1的圖案;(b-d)4.5MPa下合成的COF-LZU1的SEM圖像,反應(yīng)時(shí)間為24h

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圖2.4.5MPa下合成的COF-LZU1的N2吸附-解吸等溫線,插圖為孔徑分布曲線

由于納米級(jí)尺寸,分級(jí)微孔和中孔結(jié)構(gòu)和高表面積,COF-LZU1有望作為催化劑的載體。該工作通過(guò)4.5 MPa合成COF-LZU1過(guò)程中還原K2PdCl4得到Pd/COF-LZU1,并將其用于催化苯乙炔的選擇性加氫。

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圖3.Pd/COF-LZU1的TEM(a, b)和HRTEM(c)圖像和Pd納米顆粒的粒徑分布圖(d)


圖4.Pd/COF-LZU1苯乙炔的選擇性加氫催化活性(a)和重復(fù)使用性(b)


圖5.Au/COF-LZU1的TEM(a)和HRTEM(b)圖像;4-NP在水溶液中用Au/COF-LZU1催化劑還原過(guò)程的紫外-可見(jiàn)吸收光譜(c)

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圖6.Cu-COF-LZU1的SEM(a),TEM(b)元素分布(c),XANES (d)和EXAFS(e);Cu-COF-LZU1的Cu K-edge, N1s XPS (f) 及 Cu 2p XPS (g)

【小結(jié)】

中科院化學(xué)所張建玲課題組提出了一種方便快捷,低能量消耗,環(huán)境友好的制備COF-LZU1的新途徑——室溫下在CO2/H2O溶劑中合成。合成的COF-LZU1具有好的結(jié)晶性,納米尺寸和高比表面積,可用作非均相催化劑載體。負(fù)載Pd和Au的COF-LZU1分別在在催化苯乙炔的選擇性加氫和將4-NP還原為4-AP過(guò)程中表現(xiàn)出高的催化活性和穩(wěn)定性。


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