碳氮聚合結構用于光催化劑已被廣泛研究,然而其對太陽光的吸收卻只能停留在可見光區(460nm),擴大光催化劑對光的吸收范圍能提高對太陽光的利用率,意義重大。
成果簡介:
福州大學化學學院能源與環境光催化國家實驗室Pengju Yang, Ruirui Wang, Min Zhou and Xinchen Wang等人通過一種光化學聚合的方法制備出了一種新型氮化碳聚合物,并發現其對太陽光的吸收范圍可擴展到紅外區(735nm),在紅外區也能發揮其催化作用。相關成果以“Photochemical Construction of Carbonitride Structures for Red-Light Redox Catalysis”為題發表在國際期刊《Angew. Chem. Int. Ed》上。(DOI: 10.1002/ange.201804996)
實驗簡介:利用三聚氰胺和三聚氯氰在紫外光的照射條件下發生光化學聚合,得到一種新型氮化碳聚合物。
圖文導讀:
制備方法
結構分析:
a. HAADF(高角環形暗場)和元素分布。
b. 15N 核磁共振譜(黑線)和15N CPPI 核磁(參比液氨)圖
c. C的K邊X射線近邊吸收譜
d. N的K邊X射線近邊吸收譜
e,f. XPS C 1s和N 1s譜
性能表征。
紫外漫反射(插圖為298k下催化劑帶隙)。
b. 歸一化光致發光光譜。
c. 不同波長光照下光電流響應圖。
d. 電子順磁共振圖,光照明顯高于黑暗條件下,說明有光電子產生。
e. XPS價帶譜。
f. 能帶結構圖。催化活性測試。
a.不同波長光照射下催化乙醇氧化的活性比較(10 h,333 K)
b. 不同對位取代基的苯甲醇氧化為對應醛的轉化率和選擇性比較(420 nm光照,10 h,333 K)
c. 不同波長光照射下二氧化碳還原活性比較(1 h,303 K)
d. 不同波長光照下氮化碳聚合物催化CO2還原產生CO的時間曲線。(303K)小結:一系列表征證明,所制得的CN為三嗪基聚合物,這種CN具有非凡的捕光特性。光吸收范圍擴大到735 nm,明顯優于傳統PCN。在紅光照射下,CN能地催化醇的氧化和CO2的還原,效果**。這一光化學路線有望開辟一條新的途徑,以構建其他具有理想電子結構和表面功能的CN基聚合物,以供進一步應用。
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