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雙功能化離子液體固定二氧化碳
發布時間:2020-09-03     作者:harry   分享到:

眾所周知,二氧化碳(CO2)是造成溫室效應的主要氣體。隨著工業廢氣以及化石燃料的燃燒,其排放量也在逐年遞增,**變暖的情況也越來越嚴重,因此減少大氣中CO2的含量刻不容緩。與此同時,CO2也是一種碳資源,其具有儲量豐富容易被捕獲的優點。所以如果能夠將CO2轉化為其它高附加值的物質,不僅能緩解溫室效應還能帶來經濟效益。在CO2的利用方法中,常用之一是將CO2和氧化丙烯(PO)合成五元環碳酸酯,其可作為溶劑、萃取劑、吸收劑、電池電解液、電容介質,是一種具有高經濟價值的合成產物。在傳統工藝中,用于該反應合成的催化劑有金屬鹵化物、過渡金屬絡合物等。然而,這些常規的催化劑要么涉及復雜的生產流程,要么面臨催化條件太苛刻或催化效率低等問題。

離子液體(ILs)因其具有的寬電化學窗口、熱穩定性好、毒性低、難揮發性等優點在各個領域備受關注。與此同時,其作為催化劑來促進反應的**能力更是吸引了越來越多的人關注IL催化劑的制備。隨著對催化CO2合成環狀碳酸酯的研究,發現氨基與羥基對CO2催化合成環狀碳酸酯有催化活性,并且氨基還有吸收CO2的能力。因此如果能夠設計合成出相應的含氨基與羥基的離子液體,即可催化合成環狀碳酸酯。

基于以上情況,河北工業大學李春利教授等人通過合成含有羥基與氨基的離子液體,并將其用于催化合成環狀碳酸酯,表現出良好的催化活性。



研究人員先合成了含羥基與氨基的離子液體,并用NMR對合成了化合物進行了表征。然后對其催化能力進行了測試,研究人員采用CO2PO為相同的摩爾比,發現該催化劑對該反應的轉化率和選擇性分別為80.1%和92.5%。然而,在相同的反應條件下,當使用1-甲-3-氨基丙基咪唑鎓氯鹽作為催化劑時,PO的轉化率和選擇性分別為43.6%和85.7%。這表明其中羥基對該反應的催化作用,也表明這種催化劑的與高選擇性。



隨后通過量子化學計算先確定了更低能量的ILPO化合物的穩定和平衡結構,并研究了ILPO之間的相互作用能,發現兩者之間存在著氫鍵相互作用,然后通過分析表面靜電勢推測了該反應的反應機理。

綜上所述,雙官能團的離子液體在相對溫和的條件下具有良好的催化性能,與單官能團的離子液體相比,不僅具有較高的選擇性,而且具有較高的轉化率,達到80.1%。還通過量子化學計算分析了該反應的反應機理。該催化劑有望將來用于催化合成環狀碳酸酯。

 

原文鏈接:

https://link.springer.com/article/10.1007/s11696-020-01053-0

原文作者:

Wenlin Zhang, Jiaming He, Bin Zhang, Yuxin Wang, Jinping Luo, Yongqi Zhao, Chunli Li

DOI: 10.1007/s11696-020-01053-0


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