作者設計了一個簡單結構的分子CAT-1，在APDC-DTPA分子的基礎上用拉電子的CN基團來替換了其中一個供體。對比APDC-DTPA分子，它具有更加穩定的ICT狀態，**的提升了受體強度，從而獲得了一個巨大的紅移。這與作者的DFT/TD-DFT (B3LYP/6-31G*)計算結果吻合。

作者分別在稀溶液、摻雜蒸發膜以及由熱蒸發和滴鑄制成的均勻膜中研究了CAT-1的光物理性質。對比在甲苯、氯苯和二氯甲烷溶液中的發射發現明顯的正溶劑化顯色，在甲苯（λmax=770nm）和二氯甲烷（λmax=900nm）中的發射紅移了130nm，遠大于APDC-DTPA，通過這樣的對比體現在沒有聚集情況下該設計策略的**。

在將wt 10% CAT-1摻雜進CBP,在實驗中發現溫度越高（10~292K），延遲熒光壽命越長。同時，在氧氣的存在下，其熒光強度存在**的淬滅。作者還通過在低溫熒光及磷光光譜的數據計算了△EST=0.04eV。這些均證明了CAT-1的熱激活延遲熒光特性。同時，在增加CBP中CAT-1的質量分數時還發現，其發射波長也在增大，量子效率卻在降低，說明了CAT-1光致發光波長和量子效率之間存在著一種平衡。

研究者還進行了一系列電致發光的實驗，探究其作為OLED材料表現性能。純CAT-1在作為均勻蒸發膜的電致發光波長達到904nm, 這個波長大于此前所報道的所有TADF材料，比傳統熒光器件和磷光器件更具有競爭力。

長波長熱激活延遲熒光材料的設計中，傳統策略中多個供體的加入對于發射紅移的影響很小，反而增加了合成的復雜程度，所以應該聚焦于單個供體受體的D-A體系，加強受體的強度來達到一個巨大的紅移效果。此外，對于長波長區域的量子效率低的問題，作者認為可以通過結合一個更剛性的供體，來減少分子聚集引起的淬滅。這項工作設計出了一個前所未有大發射波長的TADF材料，為未來TADF材料的設計提供了一種新的思路。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b09323

原文引用：DOI：10.1021/jacs.9b09323

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小編zhn2022.01.20