采用PFN及其衍生物PFN-Br作為負極界面層制備了**率的OPV器件，闡明了PFN和PFN-Br在修飾富勒烯型和非富勒烯型OPV器件中的不同工作機制，對于構(gòu)筑**率的非富勒烯OPV提出了新的器件設(shè)計策略。

PFN和PFN-Br修飾非富勒烯型OPV（PBDB-T-2F:IT-4F）的器件性能表征

PFN-Br與PFN用于制備富勒烯型OPV，器件的光伏參數(shù)相似，表明PFN-Br和PFN界面層在富勒烯型OPV中都能很好地工作。然而，使用PFN作為負極界面層的非富勒烯型OPV器件表現(xiàn)出明顯的“S形”J-V曲線，器件的填充因子僅為0.48。

進一步的器件研究表明，導(dǎo)致嚴重的電荷復(fù)合。同時，采用PFN-Br代替PFN用于負極修飾，能夠大幅度改善負極的電子提取和傳輸性能，從而使界面處的電荷復(fù)合問題得到解決，器件光伏效率顯著提升至13.5％。

PFN和PFN-Br在非富勒烯OPV體系（PBDB-T-2F:IT-4F）中的器件激子解離效率和光強度的相關(guān)性表征

基于PFN-Br的非富勒烯型OPV激子解離效率為91.9％，遠高于PFN器件（73.0％）。在電流對光強相關(guān)性測試中，α系數(shù)值分別確定為0.996和0. 731；在電壓對光強相關(guān)性測試中，斜率分別為1.19和1.75。

實驗數(shù)據(jù)表明，陷阱輔助電荷復(fù)合機制在PFN修飾的非富勒烯型OPV中占主導(dǎo)地位，而雙分子電荷復(fù)合是PFN-Br器件中的主要復(fù)合機制。以上結(jié)果表明，PFN界面層對于加劇非富勒烯器件電荷復(fù)合起到關(guān)鍵作用，是導(dǎo)致負極電荷收集效率降低的主要原因。

PFN、PFN-Br、PCBM和IT-4F的兩兩混合物的ESR表征

暗態(tài)下，對于PFN-Br和PFN沒有觀察到電子順磁共振（ESR）信號，說明界面層材料不具有自摻雜作用。但是，所有的界面層/受體混合樣品都顯示出明顯的ESR信號，說明在混合物中存在未配對的電子。其中，PFN:IT-4F混合物表現(xiàn)出特別顯著的ESR信號，可以歸因于PFN氨基到IT-4F的分子間電子轉(zhuǎn)移。

基于以上實驗數(shù)據(jù)，作者闡明了PFN和PFN-Br影響富勒烯型和非富勒烯型OPV性能的工作機制：在PFN修飾負極的情況下，由于具有球形共軛結(jié)構(gòu)的PC71BM分子可以接受四個以上的電子。然而，平面型IT-4F只能接受一個電子，在單電子摻雜后會產(chǎn)生致密的電子積累層，阻礙了電子進一步從活性層轉(zhuǎn)移到負極。在PFN-Br修飾的情況下，由于PFN-Br季銨鹽的溴負離子給電子能力較弱，與受體IT-4F之間僅存在微弱的電子轉(zhuǎn)移作用，因此不會形成電子積累層。同時，PFN-Br可以形成界面偶極，有助于在電極/ PFN-Br界面處形成歐姆接觸，從而促進負極對電荷的提取。

綜上所述，該工作考察了PFN和PFN-Br在OPV器件中的不同修飾效果，深入研究了PFN和PFN-Br的工作機理，闡明了摻雜作用對于修飾富勒烯型和非富勒烯型OPV的不同影響

小編zhn2021.08.16