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酞菁鈷錨定氮摻雜碳納米棒陣列實現(xiàn)CO2還原反應

發(fā)布時間：2021-07-08 作者：axc 分享到：

酞菁鈷錨定氮摻雜碳納米棒陣列實現(xiàn)**的CO2還原反應

近年來，酞菁鈷配合物(CoPc)引起了的關(guān)注，它在CO2RR中能夠產(chǎn)生較高的法拉第效率。而其主要的缺點是導電性能差，這將**地影響酞菁鈷分子的性能。氮摻雜碳基材料由于具有導電性好、比表面積大、價格低廉等優(yōu)點，在CO2還原反應方面表現(xiàn)出很大的應用潛力。

我們以銅泡沫為底物，四步合成得到催化劑N-C-CoPc NR，**采用水熱合成法在泡沫銅上生長Zn(OH)2納米棒，隨后，獲得的Zn(OH)2納米棒與2-甲基咪唑反應合成ZIF-8納米棒。后經(jīng)焙燒去鋅生成氮摻雜碳的納米棒，最后通過水熱法將CoPc固定在氮摻雜碳納米棒上。

為證明樣品中CoPc的成功引入，我們**通過XRD圖譜發(fā)現(xiàn)明顯的CoPc特征峰，說明在N-C-CoPc NR表面存在CoPc。其次，N-C-CoPc NR樣品的XPS測量結(jié)果顯示，Co 2p3/2和Co 2p1/2分別對應的結(jié)合能峰值為780.6和796 eV，此外，在786.6和804.6 eV的峰值證實了Co2+和Co3+狀態(tài)的存在。在397.6，399.3，和403.7 eV觀測到N 1s的結(jié)合能信號，這歸因于樣品中存在吡啶N，吡咯N，和石墨N，引入吡咯N和吡啶N可以增加Co原子的電子密度，從而提高N-C-CoPc NR樣品的催化性能。

電化學性能測試中，對于CO2飽和的KHCO3電解質(zhì)，LSV測試顯示，與未加入酞菁鈷的樣品N-C-NR相比，N-C-CoPc NR在所有電位上都表現(xiàn)出更高的還原電流密度，作者通過物理混合制得的樣品（N?C?CoPc Mix）與N-C-CoPc NR的還原電流密度也存在著較大差距，這表明N-C-CoPc NR中CoPc與N存在著協(xié)同的作用。在-0.3V到-1.0 V之間控制電位電解，得到氣體產(chǎn)物H2和CO，N-C-CoPc NR在-0.7V時CO選擇性達到**值（FECO為85.3%），與之形成競爭的氫氣FE被**到7.7%。相比之下，N-C NR在-0.7V所產(chǎn)生的FECO較低（約為14%）。N-C-CoPc NR與N-C NR對CO的選擇性形成了明顯的對比，這說明在氮摻雜碳納米管陣列上引入CoPc可以大大提高CO的選擇性，并且相對于CoPc本身可以**提高其電導率。