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α-環糊精誘導金納米棒組裝實驗及機理探討

發布時間：2021-07-08 作者：axc 分享到：

利用環糊精與吸附于金納米棒表面的十六烷基三甲基溴化銨(CTAB) 的主客體作用，實現了金納米棒在水溶液中的肩并肩組裝和頭對頭組裝，初步揭示環糊精與CTAB 的超分子主客體作用是金納米棒組裝的主要誘因。

1.α-環糊精誘導金納米棒組裝的實驗結果

在無需預先對金納米棒進行表面化學修飾的條件下，溶液中CTAB 表面包覆的GNRs 可以在環糊精(α-CD) 的誘導下發生自組裝，并且α-CD 濃度對GNRs 的溶液相組裝形式有很大影響。吸收光譜測試結果初步表明，隨著α-CD 的引入，納米棒在較低α-CD 濃度下可發生肩并肩的組裝，而在較高α-CD 濃度下金納米棒更傾向于發生頭對頭的組裝。

實驗中選取兩個**α-CD 濃度，細致考察了GNRs 組裝體系吸收光譜隨時間的變化，并對組裝體進行了TEM觀測。當加入α-CD 的濃度為1.125 mmol?L?1 時(圖1a)，靜置~30 s后測試的光譜與原始GNRs吸收光譜相比，長軸方向SPR吸收峰(LSPR)強度減弱并且發生明顯藍移，同時橫軸方向SPR 吸收峰(TSPR) 發生明顯紅移，這意味著GNRs 在α-CD加入后迅速發生肩并肩組裝，該結論與TEM 觀測結果相符。當加入α-CD 的濃度增大到1.175 mmol?L?1 時(圖1b)，靜置~30 s 后測試的吸收光譜與原始GNRs 光譜相比，發生明顯下降，且LSPR 強度降低并且發生明顯紅移和寬化，這意味著GNRs 發生了頭對頭組裝現象，該結論與TEM 觀測結果相符。

圖1 不同濃度α-CD 誘導GNRs 組裝的吸收光譜和**TEM 照片：(a) 1.125 mmol?L?1; (b) 1.175 mmol?L?1。

2. α-環糊精誘導金納米棒組裝的機理探討

進一步的實驗結果表明，環糊精空腔尺寸可**影響GNRs 組裝，即空腔更小的α-CD 比β-CD 能在更低濃度誘導GNRs 組裝；α-CD 濃度需要達到一定值才能誘導GNRs 組裝；向α-CD 誘導GNRs 組裝的體系中加入高濃度的CTAB 后，可以阻止GNRs 組裝。

根據上述實驗結果，提出了α-CD 與CTAB 主客體作用誘導GNR 組裝的可能機理(圖2)：α-CD **與溶液中游離的CTAB 發生包合作用，然后再與GNR 表面吸附的CTAB 相互作用形成包合物，進而導致GNR 表面雙層CTAB 結構破壞，部分CTAB 從GNR 表面脫離，使得GNR 表面電荷減少，溶液中的GNR 逐漸失去穩定性，從而發生相互聚集或組裝。在α-CD 濃度較低時，它們與GNRs 表面少量CTAB 發生包合作用，GNRs 的穩定性略微降低，并以較慢的速度發生自組裝，形成棒狀粒子的優先聚集方式，即肩并肩組裝體。當α-CD 濃度較高時，它們與GNR 表面大量CTAB 都發生明顯的包合作用，GNRs 極不穩定，發生快速聚集，形成動力學控制條件下的頭對頭組裝體。