含過渡金屬離子的類水滑石(TM-Al-CO3LDH)吸附去除二氧化氮NO?的介紹

氮氧化物(NOx)是當前主要空氣污染物，其中普遍存在的污染物形式為NO?，其不當排放對環境和人類健康均造成嚴重危害。目前工業上主要通過選擇性催化還原(SCR)技術處理NO?，但該技術的局限是必須在高溫條件(250-600 oC)下經催化劑才能對NO?進行轉化，因此對于較低溫度(＜200 oC)下排放的NO?，難以實現**去除。選擇性氣體吸附是一種可行并且頗有前景的技術，主要利用固體多孔吸附劑上的**活性位點對NO?等有害氣體進行選擇性吸附，從而實現去除效果。

為了解決上述問題，我們開發了一系列含過渡金屬離子的類水滑石(TM-Al-CO3LDH)作為NO?吸附劑。這種固體吸附劑在室溫條件下NO?(20 ppm)吸附量可高達5.3 mmol/g以上(圖1)，其中的較優吸附劑Ni-Al-CO3 LDH可以在6次循環再生后，依舊保持74%的初始吸附量，并且其一氧化氮(NO)釋放量低，明顯優于其他同類吸附劑。

圖1：(a) NO?的動態吸附穿透曲線, (b) NO 釋放曲線, (c) NOx 吸附量以及 (d) NO的釋放百分比。

本研究開發的NO? 吸附劑采用特殊的與水共溶有機溶劑處理方法(AMOST)制備，與傳統共沉淀方法合成的LDH相比，TM-Al-CO3 LDH可以實現更好的剝離效果，從而使其與吸附相關的物理化學性質均有很大程度的改進。比如，使用AMOST方法合成的Ni-Al-CO3和Co-Al-CO3 LDH，其比表面積可高達205 and 233 m2/g，是傳統共沉淀方法合成的LDH的近十倍，進而可提升NO?氣體的整體吸附量。在形貌方面(圖2)，采用AMOST合成的Ni-Al-CO3和Co-Al-CO3 LDH呈現出較好的分散度和剝離程度，利于NO?氣體的吸附和擴散。此外Ni-Al-CO3和Co-Al-CO3 LDH展現出高NO?吸附量的另一個原因是，這兩種LDH上的堿性位點密度高，因此吸附酸性氣體NO?的作用力更強。

圖2：AMOST方法合成的LDH的掃描以及透射電鏡圖：(a)和(b) Ni-Al-CO3, (c)和(d) Co-Al-CO3, (e)和(f) Cu-Al-CO3, (g)和(h) Zn-Al-CO3LDH。

為了進一步研究NO?在TM-Al-CO3 LDH上的吸附行為，我們利用原位漫反射傅里葉變換紅外光譜(in situ DRIFTS)(圖3)來揭示NO?的吸附路徑。在吸附階段，NO?**吸附在M-OH-位點，生成亞硝酸根(NO2-)和暴露的M-O2-位點；然后NO?進一步與M-O2-反應，生成硝酸根(NO3-)與氣態的NO并釋放。在脫附階段，之前部分吸附在金屬M位點NO?-和NO3-無法通過簡單的惰性氣體(氬氣)吹掃去除，因此之后我們利用超純水洗滌進行去除，從而實現吸附劑的再生。

綜上所述，開發對氮氧化物有較強吸附作用的固體多孔材料對大氣污染治理具有**重大的意義。我們設計的含過渡金屬的類水滑石(Ni-Al-CO3  LDH)作為新型二氧化氮吸附劑，因其高性能、可再生，可室溫吸附去除污染物等優點，在同類吸附劑中展現出巨大優勢。此外采用的AMOST方法制備LDH工藝簡單、價格低廉，適用于吸附劑的大規模生產。該研究成果在氮氧化物環境治理領域具有良好的應用前景。

溫馨提示：西安齊岳生物科技有限公司供應的產品僅用于科研，不能用于其他用途，