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一文介紹黑磷量子點(diǎn)BPQDs如何調(diào)節(jié)CsPbI2Br鈣鈦礦晶體薄層的成核及生長(zhǎng)

發(fā)布時(shí)間：2021-04-27 作者：axc 分享到：

黑磷量子點(diǎn)（BPQDs）作為**的類晶種位點(diǎn)，以調(diào)節(jié)CsPbI2Br鈣鈦礦晶體薄層的成核和生長(zhǎng)，從而增強(qiáng)了結(jié)晶并**改善了形貌,揭示了BPQDs的孤對(duì)電子可以誘導(dǎo)CsPbI2Br前體溶液的分子磷原子進(jìn)行強(qiáng)結(jié)合。退火過(guò)程中的四相轉(zhuǎn)變產(chǎn)生了穩(wěn)定的α相CsPbI2Br。BPQDS/CsPbI2Br核-殼結(jié)構(gòu)同時(shí)增強(qiáng)了穩(wěn)定的CsPbI2Br微晶并**BPQD的氧化。因此，在環(huán)境條件下，0.7wt%的BPQDs嵌入CsPbI2Br薄膜器件中，可以獲得15.47%的功率轉(zhuǎn)換效率，提高了電池的穩(wěn)定性。

〖圖文導(dǎo)讀〗

以下TEM表明通過(guò)液相剝離獲得的BPQDs的直徑為3-5 nm，尺寸分布較窄（圖1A）。高分辨TEM圖像顯示d間距為0.26和0,17 nm，分別對(duì)應(yīng)于BP晶體的（020）和（060）晶面（圖1B）。圖1C為BPQDs溶液的吸收光譜，顯示出從紫外線（UV）到700 nm的波長(zhǎng)區(qū)域的吸收。XPS顯示主要的P 2p峰位于129.8 eV附近（圖1D）。

該研究首次發(fā)現(xiàn)CsPbI2Br薄膜的結(jié)晶過(guò)程包括四個(gè)階段和三個(gè)階段的轉(zhuǎn)變，即在室溫下為新鮮薄膜（黃色δ相），在50°C下為黑色相，在150°至200°C下為棕色相以及在280℃為黑立方α相。在CsPbI2Br前體溶液中添加少量的BPQD（0.5和0.7 wt％）會(huì)**改善CsPbI2Br膜在表面覆蓋率和表面均勻性方面的形態(tài)學(xué)特性（圖2A-D）。作者發(fā)現(xiàn)BPQDs @ CsPbI2Br雜化膜（0.7 wt％）的顏色在200°C下從棕色變成黑色（圖2E- H）。在圖2I中，CsPbI2Br薄膜在50°C時(shí)在14.69°和29.63°處出現(xiàn)兩個(gè)分裂峰，代表低對(duì)稱四方β相。在從100°C到200°C的溫度轉(zhuǎn)變過(guò)程中，薄膜的XRD譜圖逐漸發(fā)展為**的δ相。在280°C退火后，純?chǔ)料嘀鲗?dǎo)了XRD圖案。這些研究進(jìn)一步證實(shí)了CsPbI2Br 結(jié)晶過(guò)程中的三相轉(zhuǎn)變。相反，BPQDs@CsPbI2Br薄膜在200°C時(shí)已經(jīng)顯示出純?chǔ)料嗵匦裕哂校?00）和（200）取向的強(qiáng)結(jié)晶峰（圖2J）。這些結(jié)果表明，BPQD可以降低形成純?chǔ)料噔}鈦礦的能壘，從而產(chǎn)生光滑且高度結(jié)晶的BPQDs@CsPbI2Br。

共聚焦激光掃描熒光顯微術(shù)（CLSM）用來(lái)研究在摻入少量BPQD后CsPbI2Br鈣鈦礦晶體膜的成核和生長(zhǎng)的分子途徑。對(duì)于原始的CsPbI2Br，在開(kāi)始階段，SnO2薄膜表面上開(kāi)始形成具有不同尺寸和形狀的晶核（圖3A）；隨著溫度升高，具有不均勻尺寸的各種晶核趨向于生長(zhǎng)成較大的晶體塊，導(dǎo)致鈣鈦礦膜的形態(tài)不規(guī)則和空洞（圖3B-C）。當(dāng)摻入BPQD時(shí)，該添加劑可建立**的異質(zhì)成核位點(diǎn)，從而觸發(fā)CsPbI2Br晶體的均勻生長(zhǎng)。圖3D顯示，由于高且規(guī)則的成核密度，小晶體均勻地分布在BPQDs@CsPbI2Br的整個(gè)表面。磷的孤對(duì)電子（LPE）和CsPbI2Br陽(yáng)離子之間的相互作用可能會(huì)促進(jìn)雜化膜的均勻覆蓋和光滑表面特性（圖3F）。