過渡金屬卟啉和酞菁化合物是一類能地促進(jìn)CO2還原的催化劑，因此被廣泛地應(yīng)用于電催化CO2還原體系當(dāng)中，然而其在Li-CO2電池體系中的應(yīng)用卻沒有受到任何關(guān)注。
我們通過簡單的微波加熱法制備了具有彈性和可再加工性的具有網(wǎng)狀交聯(lián)結(jié)構(gòu)的三維共軛聚酞菁鈷（CoPPc）發(fā)現(xiàn)該聚合物能溶解在多種極性溶劑中，且當(dāng)溶劑揮發(fā)后能在各種厚度和形狀的基底上形成一層均勻的膜，將基底進(jìn)行彎曲或折疊時，表面的膜不會破裂或者脫落，這證明了該聚合物具有良好的彈性和可再加工性，這些性質(zhì)為新型電極的設(shè)計提供了可能。
隨后我們對該催化劑在Li-CO2電池中的潛在應(yīng)用做了探究，當(dāng)將其用作Li-CO2電池正極催化劑時，其不僅能的降低電池極化，還能使電池釋放出較大的面積比容量，當(dāng)電流密度為0.1mA/cm2時，該電池首圈放電容量為13.6mAh/cm2，庫倫效率達(dá)到88%，且充電電壓降至~4.1 V。為了了解可能的反應(yīng)機(jī)理，我們對處于不同充放電狀態(tài)下的正極表面進(jìn)行了探究。非原位的XRD及SEM表明，當(dāng)電池未進(jìn)行充放電時，CoPPc在碳布表面形成一層光滑且致密的薄膜；當(dāng)在0.05mA/cm2的電流密度下放電至5mAh/cm2時，電極表面會覆蓋上一層粒徑為200~500nm的Li2CO3顆粒；在充電過程中，結(jié)合電化學(xué)質(zhì)譜測試，CO2是主要的氣體產(chǎn)物，且當(dāng)充電結(jié)束后，集流體表面的Li2CO3消失，電極表面恢復(fù)到原始狀態(tài)。這表明CoPPc在Li-CO2電池中能的促進(jìn)Li2CO3的可逆形成和分解。
接著對電化學(xué)性能進(jìn)行了測試。設(shè)置電流密度為0.05mA/cm2，截止容量為1 mAh/cm2，當(dāng)充電電壓截至4.5 V時，該電池能可逆循環(huán)50次，電壓極化從1.08V升至1.53V。此外，將電流密度從0.05mA/cm2升高到0.25mA/cm2時，電壓極化僅從~1.2V升高到~1.7V。這些結(jié)果表明用CoPPc作為催化劑時，Li-CO2能電池釋放出大的面積比容量并展現(xiàn)出的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。
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