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卟啉共價有機框架（POF）作為柔性鋅空氣電池的正極電催化劑。卟啉活性位點以原子水平控制并周期性地構建到的二維(2D)骨架中，碳納米管(CNTs)作為進一步調控形態的支架，進行納米尺度的形貌和界面調控，合成的 CNT@POF混合物在可充電液體和柔性的全固態鋅空氣電池表現出優于貴金屬基電催化劑的性能，液體鋅空氣電池表現為低的初始電壓差（0.71V），功率密度為237 mW/cm2，200次的循環穩定性，同樣柔性鋅空氣電池性能。

1.POF組成結構及柔性全固態鋅空氣電池示意圖

如圖1a所示，POF是由卟啉基和苯共價結合，鈷離子配位共同形成二維層狀結構。圖1b清晰地展示了柔性全固態鋅空氣電池的三明治結構。泡沫鎳作為集流體，CNT@POF為正極材料，固態凝膠電解液作為電子傳輸介質，薄鋅片為負極材料。

                   圖1（a）單層POF的化學結構：（b）柔性全固態鋅空氣電池示意圖；

2.CNT@POF的形貌特點及元素組成

如圖2a 宏觀的CNT@POF薄膜的直徑為4.0 cm，CNT@POF為一種柔性薄膜，在彎曲過程沒有任何損傷或裂紋。圖2b CNT@POF相互交織而形成一層獨立的薄膜。如圖2c所示，包覆在CNT上的POF厚度為4 nm，超薄的POF保證了CNT@POF混合物的高導電性。另外，0.34 nm的晶格間距歸屬于CNTs的（100）晶面。圖2d展示了碳、氮、鈷統一的分布，沒有任何的團聚，這是由于POF控制包覆CNTs的緣故。

 圖2 （a）CNT@POF在彎曲和拉伸情況下的圖像；

（b）CNT@POF的SEM圖；

（c）CNT@POF的高分辨率TEM圖；

（d）CNT@POF的DES element mapping；

3.由圖3 a的CNT@POF及CNT的XRD圖顯示了在26°的強衍射峰對應于CNT的（100）晶面。CNT@POF在13°的強衍射峰揭示了POF有序的結構，與其他無定形聚合物不同。

圖3（a）CNT及CNT@POF的XRD圖，插圖為CNT@POF的結構示意圖；

（b）CNT及CNT@POF的XPS圖,插圖為相應的元素相對組成；

（c）CNT@POF的高分辨率N 1s XPS圖譜；

（d）CNT及CNT@POF的接觸角測試；

4.將CNT@POF作為正極組裝成液態鋅空氣電池，具有高的功率密度和良好的充放電穩定性。從圖4a 可以看出，液態鋅空氣電池的功率密度峰值達到237 mW cm^-2，遠遠高于Pt/C+Ir/C貴金屬組合。在電流密度為2.0 mA cm^-2的條件下進行恒電流充放電（圖4b），CNT@POF正極鋅空氣電池初始電壓差為0.71 V，小于Pt/C+Ir/C貴金屬組合，說明CNT@POF催化劑是良好的雙功能氧催化劑。在200次充放電循環后（圖4c），充放電電壓差基本保持不變，揭示了液態鋅空氣電池良好的循環穩定性。

圖4（a）液態鋅空氣電池的極化曲線；

（b）CNT@POF和Pt/C+Ir/C的恒電流充放電曲線；

（c）CNT@POF在電流密度為2.0 mA cm-2時長時間循環穩定性測試；

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