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離子液體改性后SACs具有更好的催化活性

發(fā)布時間：2020-11-03 作者：wyf 分享到：

ILs不僅影響SACs的穩(wěn)定性，還會影響催化性能。為了保證所有催化劑的穩(wěn)定性，在室溫下丙烯加氫的活性(圖1A)。經(jīng)過離子液體改性的0.2Pt1/HAP相對未改性的0.2Pt1/HAP，如圖1B所示，BmimTf2N-0.2Pt1/HAP的表觀活化能明顯低于0.2Pt1/HAP，這也證明了離子液體改性后的SACs具有一個更好的催化活性。

圖2通過DFT研究添加[Bmim][BF4]對HAP上負載的Pt單原子發(fā)生團聚的影響。

如圖2所示，Pt單原子在HAP上并不穩(wěn)定，兩個單原子Pt形成Pt二聚體，僅需克服0.11 eV的能壘，而當添加[Bmim][BF4]時，BF4-會與Pt單原子橋接，阻礙其形成二聚體，使其形成二聚體的能壘提高了6倍。

DFT結(jié)果表明，陰離子通過與載體上的Pt直接相互作用，在穩(wěn)定Pt單原子并調(diào)節(jié)其電子結(jié)構(gòu)中起主導作用，而陽離子則平衡電荷，并可能提供額外的空間穩(wěn)定性。

圖3 ILs改性提高了一系列單原子Pt和Pd催化劑穩(wěn)定性的相關(guān)表征。

為了證實ILs改性是穩(wěn)定不同基底上單原子催化劑的普適方法，將[Bmim][Tf2N]分別涂覆在分散在CeO2、金紅石TiO2、單斜ZrO2等多種載體上的單原子Pt物種上。如圖3A所示，在H2中于200°C還原1小時后，所有離子液體改性的單原子催化劑仍然在2080 cm-1處顯示了一個CO的主要吸收峰。而沒有離子液體改性的單原子催化劑則在2053和2037 cm-1處出現(xiàn)了強峰，且在1800 cm-1出現(xiàn)寬峰，這都表明了CO吸附在了Pt納米顆粒上。

此外，將Pd單原子負載在HAP上（0.02Pd1/HAP），并對其進行離子液體改性，得到樣品[Bmim][BF4]-Pd1/HAP。在H2中于100°C還原后，未改性的0.02Pd1/HAP催化劑活性增加，但選擇性**降低，表明Pd單原子經(jīng)還原處理后燒結(jié)成了Pd NPs（圖3D），而改性后的[Bmim][BF4]-Pd1/HAP催化劑的活性和穩(wěn)定性均有提升，表明其仍保持原子分散（圖3E）。圖5B和5C的耐久性測試，也證明了改性后的催化劑表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性。

產(chǎn)品供應列表：

1-HexylImidazoliumdiHydrogenPhosphate

[C6Im]TS

1-己基咪唑?qū)妆交撬猁}

1-HexylImiazoliumTosylate

[C6Im]TfS

1-己基咪唑三氟甲磺酸鹽

1-HexylImidazoliumtriFluoroMethaneSulfonate

[C6Im]NO3

1-己基咪唑硝酸鹽

1-HexylImidazoliumNitrate

[C6Im]Ac

1-己基咪唑醋酸鹽

1-HexylImidazoliumAcetate

[C6Im]TfAc

1-己基咪唑三氟乙酸鹽

1-HexylImidazoliumtriFluoroAcetate

[C8Im]X

[C8Im]Cl

1-辛基咪唑氯鹽

1-OctylImidazoliumChloride

[C8Im]BF4

1-辛基咪唑四氟硼酸鹽

1-OctylImidazoliumtetraFluoroBorate

[C8Im]HSO4

1-辛基咪唑硫酸氫鹽

1-OctylImidazoliumHydrogenSulfate

[C8Im]H2PO4

1-辛基咪唑磷酸二氫鹽

1-OctylImidazoliumdiHydrogenPhosphate

[C8Im]M

1-辛基咪唑甲磺酸鹽

1-OctylImidazoliumMethaneSulfonate

[C8Im]TS

1-辛基咪唑?qū)妆交撬猁}

1-OctylImidazoliumTosylate

[C8m]TfS

1-辛基咪唑三氟甲磺酸鹽

1-OctylImidazoliumtriFluoroMethaneSulfonate

[C8Im]NO3

1-辛基咪唑硝酸鹽

1-OctylImidazoliumNitrate

[C8Im]Ac

1-辛基咪唑醋酸鹽

1-OctylImidazoliumAcetate

[C8Im]TfAc

1-辛基咪唑三氟乙酸鹽

1-OctylImidazoliumtriFluoroAcetate

[C10Im]X

[C10Im]Cl

1-癸基咪唑氯鹽

1-DecylImidazoliumChloride

[C10Im]BF4

1-癸基咪唑四氟硼酸鹽

1-DecylImidazoliumtetraFluoroBorate

[C10Im]HSO4

1-癸基咪唑硫酸氫鹽

1-DecylImidazoliumHydrogenSulfate

[C10Im]H2PO4

1-癸基咪唑磷酸二氫鹽

1-DecylImidazoliumdiHydrogenPhosphate

[C10Im]TS

1-癸基咪唑?qū)妆交撬猁}

1-DecylImidazoliumTosylate

[C10m]TfS

1-癸基咪唑三氟甲磺酸鹽

1-DecylImidazoliumtriFluoroMethaneSulfonate

[C10Im]NO3

1-癸基咪唑硝酸鹽

1-DecylImidazoliumNitrate

[C10Im]Ac

1-癸基咪唑醋酸鹽

1-DecylImidazoliumAcetate

[C10Im]TfAc

1-癸基咪唑三氟乙酸鹽

1-DecylImidazoliumtriFluoroAcetate

[C12Im]X

[C12Im]Cl

1-十二烷基咪唑氯鹽

1-DodecylImidazoliumChloride

[C12Im]BF4

1-十二烷基咪唑四氟硼酸鹽

1-DodecylImidazoliumtetraFluoroBorate

[C12Im]HSO4

1-十二烷基咪唑硫酸氫鹽

1-DodecylImidazoliumHydrogenSulfate

[C12Im]H2PO4

1-十二烷基咪唑磷酸二氫鹽

1-DodecylImidazoliumdiHydrogenPhosphate

[C12Im]TS

1-十二烷基咪唑?qū)妆交撬猁}

1-DodecylImidazoliumTosylate

[C12m]TfS

1-十二烷基咪唑三氟甲磺酸鹽

1-DodecylImidazoliumtriFluoroMethaneSulfonat

[C12Im]NO3

1-十二烷基咪唑硝酸鹽

1-DodecylImidazoliumNitrate

[C12Im]Ac

1-十二烷基咪唑醋酸鹽

1-DodecylImidazoliumAcetate

[C12Im]TfAc

1-十二烷基咪唑三氟乙酸鹽

1-DodecylImidazoliumtriFluoroAcetate

[S1Y2S3Im]X

N1,N3-雙對稱取代咪唑型

[(iC3)2Im]X

[(iC3)2Im]Cl

139143-09-2

1,3-二異丙基咪唑氯鹽

[(iC3)2Im]BF4

286014-34-4

1,3-二異丙基咪唑四氟硼酸鹽

[(CNC1)2Im]X

[M2XIm]X

[M2ClIm]Cl

37091-73-9

2-氯-1,3-二甲基咪唑氯鹽

[M2ClIm]BF4

153433-26-2

2-氯-1,3-二甲基咪唑四氟硼酸鹽

[M2ClIm]PF6

101385-69-7

2-氯-1,3-二甲基咪唑六氟磷酸鹽

[M2FIm]PF6

164298-27-5

2-氟-1,3-二甲基咪唑六氟磷酸鹽

[Bz‥Im]X

含芳基咪唑型

[BzMIm]X

[BzMIm]Cl

36443-80-8

1-芐基-3-甲基咪唑氯鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazoliumChloride

[BzMIm]Br

65039-11-4

1-芐基-3-甲基咪唑溴鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]BF4

500996-04-3

1-芐基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]PF6

433337-11-2

1-芐基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]SbF4

1-芐基-3-甲基咪唑六氟銻酸鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]HSO4

956597-95-8

1-芐基-3-甲基咪唑硫酸氫鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]SOM

1005735-56-7

1-芐基-3-甲基咪唑硫酸甲酯鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]MS

936014-36-7

1-芐基-3-甲基咪唑甲磺酸鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]TS

52461-83-3

1-芐基-3-甲基咪唑?qū)妆交撬猁}

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]TfS

606925-13-7

1-芐基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]NTf2

433337-24-7

1-芐基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]NO3

1-芐基-3-甲基咪唑硝酸鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzMIm]DCA

1-芐基-3-甲基咪唑二氰胺鹽

1-Benzyl-3-MethylImidazolium

[BzM2Im]X

[BzM2Im]Cl

36443-79-5

1-芐基-2,3-二甲基咪唑氯鹽