硫化鋅ZnS超薄納米片的溫和制備

隨著一些超薄二維材料（如：MoS₂, MoSe₂等）在機械催化有機污染物降解方面的應用，使得環境機械催化效率達到了一個新的高度。這類新型超薄二維壓電材料不僅能夠打破體相結構具有的中心對稱性，表現出壓電特性；同時，由于具有易形變，大的機械能捕獲截面，充足且**的催化活性位等特點，所以表現出**的機械催化有機污染物降解性能，也被認為是一類潛力的機械催化材料。

近日，課題組，采用一種溫和的光催化氧化剝離法成功制備得到了纖鋅礦型ZnS納米片，厚度約為2 nm，所得ZnS納米片表現出**的壓電特性。由于超薄ZnS納米片具有易形變性，大的表面載流子遷移通量以及充足的催化反應活性位，使其本征載流子利用效率高。所以，超薄ZnS納米片表現出**的機械催化裂解純水制氫性能，其析氫速率為1.08μmol·h^-1·mg^-1，同時伴隨O₂，H₂O₂和·OH氧化產物的生成。

**纖鋅礦型結構的ZnS，不僅環境友好且生物相容性好，同時具有優良的壓電性質和半導特性。更值得關注地是：纖鋅礦型結構的ZnS壓電特性不會因為層數差異而消失。其次，ZnS具有寬的帶隙（3.6-3.8 eV），并且其導價帶電勢大小足夠引發純水的氧化還原反應而產氫；再者，ZnS本身具有較低的析氫過電勢使得其機械催化純水分解產氫成為可能；此外，超薄結構大的表面載流子遷移通量以及充足的催化反應活性位，又能保證其本征載流子**利用。正是基于這些特點，本文選用ZnS超薄納米片被選為研究對象，并首次將其應用于機械催化裂解純水制氫。

Figure 1. XRD patterns of as-synthesized ZnS(en)_0.5(A) and ZnS (B).

Figure 2. Typical SEM imagesof as-prepared ZnS(en)_0.5 (A) and ZnS (B, C) samples. TEM image (D)and HRTEM image (E) of ZnS. (F) SAED pattern of ZnS nanosheet.

Figure 3. (A)Typical AFM images of ZnS NSsand (B) the corresponding thickness curve determined along the different linesin AFM image. (C) The atomic structure of ZnS in side view. (D) The proposedstructure of the as-obtained ZnS nanosheet.

圖1為合成的ZnS(en)_0.5 (A) 和 ZnS (B)的XRD圖譜，由圖可知，通過光催化氧化剝離法可能獲得纖鋅礦型ZnS。圖2A顯示所合成ZnS(en)_0.5 為納米片狀，厚度約為50 nm。圖2B, C和D顯示，所制ZnS為納米薄片狀。圖E和F進一步闡明了單個薄片主要沿著[1 0 15] 和 [0 1 0] 方向生長，并為六方相結構。ZnS的AFM圖（圖3）揭示超薄ZnS厚度約2 nm，厚度方向與a軸方向一致。

Figure 4. Piezoelectric properties ofas-synthesized ultrathin ZnS NSs. (A) Morphology image. (B) PFM amplitudemapping. (C) PFM resonance peaks under differen

Figure 5. COMSOL simulations performed on ultrathin ZnS under a sonicationpressure of 0.5 MPa, and the corresponding surface piezoelectric potentialdistribution generated when the tensile force is applied on ultrathin ZnS NSsalong c-axis (A), and the compressive force is applied on ultrathin ZnS NSs along c-axis (B).

作者接下來通過PFM表征，揭示了ZnS納米片表現出**的壓電響應特性，其壓電系數約為18 pC/N（圖4）。同時，理論模擬結果（圖5）進一步驗證了ZnS納米片的壓電性質，并揭示了ZnS超薄納米片在拉伸和壓縮作用下，壓電電場分布和輸出的壓電電勢大小。

Figure 6. (A) Kubelka–Munk plots of ZnS.(B) The schematic energy band structure of ZnS.

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