具有高表面電荷密度的Nb4N5-xOx-MoS2異質催化劑促進高性能產(chǎn)氫
發(fā)布時間：2020-09-03 作者：harry 分享到：
目前，大部分理想的催化劑（如Pt）可以在強酸性條件下發(fā)揮良好的效果，但是在堿性溶液中，由于水電解反應動力學緩慢，導致Pt-基催化劑的HER效率比酸性介質低2-3個數(shù)量級。而實際應用中很多時候溶液是堿性的，因此，開發(fā)**、不含貴金屬、耐用的堿性電催化劑對實際應用具有**的挑戰(zhàn)與迫切性。二硫化鉬（MoS2）是一種**的二維層狀各向異性材料，由于其吸附H (ΔG(H))自由能的優(yōu)化，已成為鉑族金屬的一種很有前途的替代品。塊狀MoS2在酸性溶液中由于活性中心密度低和電輸運性能差，其電化學性能不理想。此外，MoS2的初始水吸附效率一般較低，OH-在表面的過度結合導致其在堿性介質中的HER動力學緩慢，**了H2的生成。因此促進MoS2的水吸附和提高其本征電導率是提高MoS2基催化劑電催化制氫性能的關鍵。近年來，具有協(xié)同促進反應動力學的非均相納米結構因其電子重構而受到越來越多的關注，這種重構的材料的性能遠優(yōu)于其單組分的對應物。非均相電催化通常涉及從催化劑表面到被吸附物種的電荷轉移，轉移效率主要取決于電催化劑的表面電荷密度。因此，將導電電子供體材料與電子受體MoS2結合可以產(chǎn)生強的電子重組，**提升提高雜化材料的內在活性。氮氧化鈮具有類似于VIII族貴金屬的高密度態(tài)，**的導電性和化學穩(wěn)定性，被認為是有前途的候選電子給體材料之一。因此，綜合MoS2和氮氧化鈮的優(yōu)點，構建具有強電子耦合效應的異質結構材料有望**地提升其電催化活性。近日，山西大學范修軍教授、山西師范大學張獻明教授（共同通訊作者）等人在ACS Nano上發(fā)表了題為“Covalently Connected Nb4N5-xOx-MoS2 Heterocatalysts with Desired Electron Density to Boost Hydrogen Evolution”的文章。該研究采用水熱法和化學氣相沉積法（CVD）在N摻雜石墨烯上合成了Nb4N5-xOx-MoS2異質結構材料。在CVD過程中，MoS2納米片被蝕刻成小塊，并與Nb4N5-xOx共價連接，形成精細的Nb4N5-xOx-MoS2/NG異質結構，具有豐富的界面和完全暴露的邊緣活性位。Nb4N5-xOx-MoS2/NG異質結構材料具有豐富的電子密度，并且對H和水均表現(xiàn)出良好的化學吸附能力，**提高了其內在活性。同時，該異質結構材料和N摻雜石墨烯的化學耦合也**提升了納米復合材料的結構穩(wěn)定性，保證了電子的快速轉移的同時進一步促進了催化材料的產(chǎn)氫效率和穩(wěn)定性。圖1 Nb4N5-xOx-MoS2異質材料的合成與表征1圖2 Nb4N5-xOx-MoS2異質材料的合成與表征2本文采用水熱法和化學氣相沉積法合成了一種多孔Nb4N5-xOx-MoS2/NG納米復合材料，其中MoS2納米片被蝕刻并與Nb4N5-xOx共價連接，形成了具有豐富缺陷的精細Nb4N5-xOx-MoS2/NG異質結構。Nb4N5-xOx-MoS2/NG異質結構與NG片之間的化學耦合保證了其導電性和穩(wěn)定性。Nb4N5-xOx-MoS2/NG納米復合材料在酸性（低η10=39 mV， Tafel斜率為30 mV dec-1）和堿性（η10=67 mV，Tafel斜率為44 mV dec-1）介質中具有豐富的活性位點，顯示出**的穩(wěn)定性和活性。超高的HER活性是由于Nb4N5-xOx-MoS2/NG復合材料中含有豐富的電子和共價連接的Nb-(N,S)-Mo界面，優(yōu)化了ΔG(H)，提高了水的吸附性能。因此，本工作對Nb4N5-xOx-MoS2強電子耦合的探索和理解，為開發(fā)低成本、**、穩(wěn)定的可再生能源催化劑提供了一個有希望的方向。文獻鏈接：Covalently Connected Nb4N5-xOx-MoS2 Heterocatalysts with Desired Electron Density to Boost Hydrogen Evolution, 2020, ACS Nano, DOI: 10.1021/acsnano.0c01072.
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