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大尺寸二維單晶的設計生長

發布時間：2020-09-03 作者：harry 分享到：

在人類文明史上，材料科學一直是推動社會生產力發展的主要動力之一。特別是在過去的幾十年中，各種硅基器件見證了現代信息產業的發展與繁榮，尤其是在電子和光電領域。當今社會，人們亟需開發一系列全新的材料，以促進日趨放緩的硅基器件制程發展。二維材料家族被認為擁有巨大的發展潛力，因其具有如下的優勢：（1）原子級厚度，能夠克服關鍵的短溝道效應，從而使器件在尺寸減小的同時還能降低功耗；（2）多種**的性質，例如超高的載流子遷移率，界面之間的超快電荷轉移等；（3）具有導體、半導體、絕緣體、磁體等完備的器件基本組成單元，可以制備邏輯、存儲、光電和光子等器件；（4）與傳統硅基器件的加工技術兼容，可快速實現二維器件的規?；⒏呒啥葢谩?/span>然而，要真正開發二維器件高集度成應用的巨大潛力，必須先突破制備大尺寸二維單晶的技術難關。因為只有大尺寸的二維單晶才能提供具有高度一致性的極致材料性能，還能避免由缺陷、晶界帶來的材料性能劣化，這對器件的高集成度至關重要。因此，研究大尺寸二維單晶的生長，具有**重要的意義。但是，傳統三維單晶生長中許多成功的經驗并不能直接運用于二維單晶的制備，主要因為二維材料只有原子級厚度，其生長必須依賴于襯底。二維單晶的可控生長主要基于材料與襯底之間的表、界面調控。到目前為止，只有石墨烯與六方氮化硼（hBN）被制備出接近米量級的單晶。因此，現階段，總結已有的研究成果并且對二維單晶生長作出更加系統、深入地理解，可為今后更多二維單晶的可控生長打下基礎。

成果簡介

近日，北京大學劉開輝研究員（通訊作者）等人回顧并提出了二維單晶可控生長過程中的四個關鍵因素，即成核控制、生長促進、表面調控和雜相**。晶核控制與生長促進是單個晶核長大形成大尺寸二維單晶的關鍵因素。表面調控可使所有晶疇取向一致，然后無縫拼接為大尺寸單晶膜。雜相**的目標是提高產物的相純度，從而獲得更高的單晶質量。基于現有的研究成果，作者對大尺寸二維單晶生長作出了更加系統深入的認識。同時，作者還討論了二維材料潛在的生長控制方法和應用前景，彰顯了二維單晶材料體系的光明未來。相關研究成果以“Designed Growth of Large-Size 2D Single Crystals”為題發表在Adv. Mater.上。

圖文導讀

圖一、二維單晶生長四個關鍵因素的示意圖

圖二、成核控制

（a）液體Cu表面生長石墨烯的示意圖；

（b）對應的石墨烯SEM圖像；

（c）三聚氰胺鈍化Cu活性中心，進而**成核密度過程的示意圖；

（d）石墨烯成核密度**降低的SEM圖像；

（e）控制Cu₈₅Ni₁₅襯底上單核生長的設計示意圖；

（f）由單核生長的單晶石墨烯光學照片；

（g）石墨烯進化選擇生長的示意圖；

（h）1英尺長的單晶石墨烯光學照片。

圖三、生長促進

（a，b）石墨烯邊緣Ni原子的STM模擬圖像；

（c-e）在有氧和無氧狀態下的石墨烯邊緣生長的示意圖和相對應的DFT計算；

（f）局部氧輔助催化生長的示意圖；

（g-i）在有氧輔助以及沒有氧輔助的情況下，甲烷分解反應過程的示意圖和對應的能量曲線；

（j-l）在局部氟輔助催化作用下，一種可能的碳源分解反應路徑示意圖以及對應的能量曲線。

圖四、表面調控

（a）Cu（111）上生長取向一致的石墨烯晶疇光學圖；

（b，c）單晶石墨烯和Cu（111）的低能電子衍射圖；

（d）在hBN片上生長的取向一致的MoS₂的原子力顯微鏡（AFM）圖像；

（e）MoS₂/hBN異質結構的快速傅里葉變換（FFT）衍射點;

（f） Cu（102）上生長的取向一致的hBN晶疇，背景顏色為襯底的電子背散射衍射（EBSD）圖;

（g）Cu（102）上各種hBN晶疇取向的能量計算；

（h，i）hBN在液態金上自校準旋轉生長的示意圖；

（j）大尺寸Cu（110）上的取向一致的hBN晶疇；

（k，l）hBN和Cu（110）的低能電子衍射圖；

（m）hBN和Cu（110）的原子分辨STM圖像；

（n）利用DFT計算不同取向hBN生長的能量曲線。

圖五、 雜相**

（a）等離子體誘導MoS₂由2H相到1T相的相變示意圖；

（b）MoS₂的相變過程中的原子分辨STM圖像；

（c）2H-MoTe₂在邊界再結晶過程中相選擇的示意圖；

（d）生成的1T’相MoS₂；

（e，f）合成的1T’相MoS₂的原子分辨STEM圖像和對應的FFT；

（g） MoS₂的相選擇生長策略示意圖以及K_xMoS₂形成能差異與鉀濃度的關系；

（h）與H₂濃度和生長溫度相關的K_xMoS₂生長MoS₂相圖。

小結

總之，本文綜述和討論了二維單晶受控生長過程中的四個關鍵因素。現階段，在所有二維材料中，只有石墨烯和hBN通過襯底的表面調控生長獲得了接近米量級的單晶。因此，設計具有合適對稱性的襯底并將其制備成大尺寸單晶，可能是實現二維單晶規模化生產的可行方法。此外，還可將制備好的二維單晶作為襯底，通過層間耦合的方法在其表面再次生長二維單晶，從而構建層數、取向可控的多層二維單晶或垂直異質結構。同時，一些具有可控層數和形貌的功能納米材料也可以利用二維單晶模板來制備。現階段，二維單晶生長還具有巨大的研究空間和潛力。未來有望在多種二維單晶及其復雜異質結構的制備基礎之上，實現高集成度全二維器件的開發與應用。

文獻鏈接：“Designed Growth of Large-Size 2D Single Crystals”(Adv. Mater.，2020，10.1002/adma.202000046)

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