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單原子Ru修飾MXene用于電催化固氮
發布時間：2020-09-01     作者：harry   分享到：
通過大氣中的氮氣合成氨對工業生產和農業種植具有重要意義。然而，傳統的Haber‐Bosch法合成氨需要高溫高壓條件，能量利用效率低，且會排放大量CO2。電化學固氮合成氨（NRR）可以利用可再生的太陽能或風能在常溫常壓條件下合成NH3。但在電化學固氮過程中，由于N2的弱吸附以及N≡N鍵的高活化能，氨氣產率和法拉第效率都比較低。近年來，研究人員試圖從材料設計與合成的角度來解決以上問題，但是NRR過程反應動力學緩慢， N2吸附以及活化能力較弱，依然是阻礙NRR技術發展的關鍵問題。因此，通過合理設計電催化反應活性中心來增強N2吸附和降低N≡N活化能壘尤為重要。



湖南大學材料科學與工程學院譚勇文團隊和合作者針對上述問題，采用一種缺陷自發還原的方法，成功制備了單原子Ru修飾的Mo2CTX MXene 納米片NRR催化劑，該催化劑在常溫常壓下展示出較高的NRR選擇性（25.77%）, NH3產率（40.57 μg h-1 mg-1）以及穩定性。相關研究成果“Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction”近期發表在Advanced Energy Materials上（DOI: 10.1002/aenm.202001364）。
MXene材料是一類新型二維納米材料，這類材料由幾個原子層厚度的過渡金屬碳化物、氮化物和碳氮化物組成。近年來，MXene已經在電化學能源轉換（HER, CO2RR, NRR）領域中展現出很大的應用潛力，然而其有限的表面活性位點是限制該材料實際應用的關鍵問題。在該工作中，引入Ru單原子不光可以很大地豐富Mo2CTX 納米片的反應活性位點，還可以調節其電子結構，穩定反應中間體，從而增強該催化劑的本征活性。此外，研究者進一步利用原位同步輻射表征和理論模擬手段對單原子Ru修飾的Mo2CTX在實際催化條件下進行了系統研究。發現錨定在Mo2CTX納米片上的Ru原子是反應中間產物的**吸附位點和重要的電子back-donation中心。Ru摻雜不僅加快了N2分子吸附和活化，還降低了NRR限速步驟的熱力學能壘，從而提高了NRR選擇性。這項工作不僅合成了高性能MXene基NRR催化劑，并且系統研究了其催化活性來源。研究者相信，此項研究將會為基于MXene二維材料的電催化研究拓寬道路，并為設計**納米材料電催化劑在原子層面上提供指導。



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