MOFs受限通道中的酸催化促進堿性溶液中的甲酸酯水解
發布時間：2020-08-27 作者：HAPPY 分享到：
研究發現，酶可以利用受限的對接空腔和空腔中的殘基來調節底物的選擇性和催化活性。有鑒于此，通過模仿酶，陜西師范大學曹睿教授，北京理工大學王博教授報道了一種基于卟啉的具有通道和通道內吡啶基的MOF KLASCC-1。取代卟啉的內-吡啶基團被添加在通道內。KLASCC-1可以促進堿性溶液中原甲酸酯的水解。要點1. 通過對pH依賴性水解的研究，利用通道內缺少吡啶基的模擬MOF，證明了質子化的吡啶基是原甲酸水解的酸催化中心。
要點2. KLASCC-1的通道具有有限的空間來調節活性和尺寸選擇性，而通道內的吡啶基則充當堿性溶液中原甲酸酯水解的酸性催化位點。要點3. KLASCC-1可作為酶的模擬物，其使用受限的對接腔和腔中的殘留基團在溫和的環境中促進原本沒有反應的底物的化學反應。此外，回收試驗和結晶學研究證實，KLASCC-1在催化過程中保持了其骨架結構。這項工作強調了使用MOF進行主客體催化的優勢，其可以利用結構多樣性和在分子水平上修飾結構的可及性，以及使用晶體工程來確定活性催化位的優勢。Guojun Zhou, et al, Acid Catalysis in Confined Channels of Metal-Organic Frameworks: Boosting Orthoformate Hydrolysis in Basic Solutions, J. Am. Chem. Soc., 2020DOI: 10.1021/jacs.0c07257https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07257
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