科研人員提出了一種全新的TADF分子設計策略:將具有TADF特性的螺式分子作為功能性給體取代傳統給-受體(D-A)型TADF分子中的給體單元,從而實現**的RISC過程。
螺式TADF分子ACRSA作為功能性給體單元被用于修飾**TADF分子TRZ-p-ACR及其同分異構體TRZ-m-ACR。
隨著ACRSA單元的引入,新型TADF分子(TRZ-p-ACRSA和TRZ-m-ACRSA)相比原有分子展現出更藍的光色,更利于實現**輻射躍遷的高分子剛性以及更有利于實現RISC過程的小的單-三線態能級差(包括電荷轉移單線態與電荷轉移三線態以及局域激發三線態之間的能級差)。
更重要的是,隨著ACRSA單元的引入,研究者發現與證明了這些新型TADF分子中除了存在傳統D-A型分子結構帶來的分子內電荷轉移態(ICT)躍遷之外,還存在額外的CT躍遷通道(包括ACRSA單元內部的ICT躍遷以及ACRSA單元與三苯基三嗪單元之間的空間電荷轉移躍遷)。
這些額外的躍遷通道提供了額外的電荷轉移態與局域激發態,這些能量相近的激發態為RISC過程提供了“多通道”效應,共同促進了RISC的進行。
TRZ-p-ACRSA和TRZ-m-ACRSA也因此獲得了非常高的RISC速率常數( )以及相對低的ISC速率常數( )。
基于TRZ-p-ACRSA的天藍光TADF OLED器件獲得了高達28%的外量子效率以及較小的效率滾降(分別在100與1000 cd m-2的亮度下獲得了27.5%和22.1%的外量子效率)。
以該系列新型TADF材料作為主體,黃色磷光材料PO-01作為客體的磷光器件獲得了25.5%的**外量子效率以及高達115 lm W-1的功率效率。該功率效率是目前基于單組分主體的黃色磷光器件中最高值。
于此同時,磷光器件在100,1000以及10000 cd m-2的亮度下仍分別保持著25.2%,24.3%以及21.5%的外量子效率。
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溫馨提示:僅用于科研
小編zhn2022.01.21