【成果簡介】

共軛微孔聚合物（CMP）被認為是制備多功能多孔碳材料的有前景的前體。然而，CMP在動力學控制下形成，且多為無定形粉末，沒有長程有序性。由CMP衍生的碳材料通常保留CMP前體的特定結構，因此由CMP直接熱解成二維（2D）多孔碳納米片仍然是一個巨大的挑戰。

德國伍珀塔爾大學Ullrich Scherf教授課題組使用4-碘苯基取代的石墨烯（RGO-I）作為構建塊和結構導向模板，在溶液中構建富氮石墨烯-CMP（GMP）三明治。具有大縱橫比的RGO-I2D結構允許在石墨烯片的兩側生長均勻的CMP，夾層結構**地防止了石墨烯在高溫轉變成氮摻雜多孔碳/石墨烯納米片期間的聚集堆疊。通過GMP三明治的直接熱解可以容易地獲得結構明確定義的氮摻雜多孔碳/石墨烯納米片。將夾心狀氮摻雜多孔碳/石墨烯納米片用于超級電容器，性能優于與不含石墨烯的CMP的相應多孔碳。石墨烯的良好2D電子傳輸能力以及多孔碳和石墨烯層之間的緊密相互作用提供了用于電荷轉移的大電化學活性表面積和在充電/放電過程期間的離子擴散路徑。這種獨特的物理特性**地提高了電容性能。

該工作題為Nitrogen-dopedporous carbon/graphene nanosheets derived from two-dimensional conjugatedmicroporous polymer sandwiches with promising capacitive performance，2016年發表于materials chemistry frontiers。

【圖文導讀】

圖1. 基于石墨烯的共軛微孔聚合物三明治及相應的氮摻雜微孔碳納米片得制備。（i）十二烷基苯磺酸鈉，4-碘苯基重氮鹽，0℃（2h）至室溫（4h）; （ii）結構單元：三（4-乙炔基苯基）胺和2,5-二溴吡啶，或2,5-二溴吡嗪，或2,4,6-三氯-1,3,5-三嗪，氬氣，Pd(PPh₃)₄，CuI，Et₃N，DMF，120℃，3天;（iii）氬氣，RT至800℃，10 ℃ min^-1，2h。

圖2. 石墨烯基共軛微孔聚合物（GMP）的結構和形態表征。（a）GMP1N 的¹³C CP/MAS NMR。（b）SEM，（c）AFM，和（d）GMP2N的TEM圖像。（e）N₂吸附/解吸等溫線和（f）GMP的孔徑分布曲線。

圖3. GMP衍生碳納米片（800℃熱解）的形態和孔隙率。（a）SEM，（b）TEM和（c）GMP2N的HRTEM圖像。（d）氮吸附/解吸等溫線和（e-g）基于NLDFT的孔徑分布和GMP衍生的碳納米片的累積孔體積。

圖4. 不同GMP衍生碳納米片的（a）高分辨N 1s XPS譜圖；（b）N的種類及含量；（c）拉曼光譜。

圖5. 6M KOH水溶液作為電解質在三電極系統中，衍生自GMP和不含石墨烯的MP的碳材料的電化學表征。（a）掃描速率為100 mV s^-1時的CV曲線。（b）恒電流充電/放電（GCD）曲線和（c）電流密度為0.2 Ag^-1時相應的比電容。

圖6. 6M KOH水溶液作為電解質的基于GMP2NC和MP2NC的超級電容器裝置的電化學表征。（a）掃描速率為20和200 mVs^-1的 CV曲線。（b）GCD曲線，電流密度為0.2和10 Ag^-1。（c）不同充放電電流密度下的比電容。（d）基于GMP2NC和MP2NC的超級電容器的重量能量與功率密度的Ragone圖，插圖顯示了由三個串聯的基于GMP2NC的超級電容器裝置供電的紅色發光二極管（LED）的照片。串聯連接的三個基于GMP2NC的超級電容器裝置的（e）CV和（f）GCD曲線。

【小結】

德國伍珀塔爾大學Ullrich Scherf教授課題組利用4-碘苯基取代的石墨烯（RGO-I）作為構建塊和結構導向模板，在石墨烯片兩側生長CMP，成功在溶液中構建富氮石墨烯-CMP（GMP）三明治結構。通過GMP三明治的直接熱解，得到氮摻雜多孔碳-石墨烯納米片。多孔氮摻雜多孔碳-石墨烯納米片被用作超級電容器件的電極材料，具有良好電容性能，優于由不含石墨烯的CMP制成的相應多孔碳的性能。

 文獻鏈接

http://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2017/qm/c6qm00012f

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