墨相氮化碳(g-C3N4)因其穩定的物理化學性能和良好的生物相容性而受到研究者關注。與塊體g-C3N4相比,石墨相氮化碳量子點(g-CNQDs)尺寸更小、熒光效率更高,且具有量子限域效應,因此擁有特殊的理化性質與更好的光催化性能我們通過石墨相氮化碳量子點(g-CNQDs)在催化劑、離子檢測、生物傳感與診療等領域的.新應用研究進展;指出了目前石墨相氮化碳量子點(g-CNQDs)在結構性質和應用等研究方面的重點和難點
g-C3N4屬于n型半導體材料,擁有獨特的能帶結構,禁帶寬度為2.7eV,能夠吸收波長小于460nm的可見光。其主要組成元素C、N均為地球上非常豐富的元素,在氮化碳分子結構中,C、N原子均為sp2雜化,相間排列,元素之間以α鍵相連組成一個六邊形結構,主要為三嗪環(C3N3)或七嗪環(C6N7)這兩種單元結構(如圖1所示);單元之間通過N原子連接,形成無限延展的π共軛結構,兩種不同的單元結構分別組成s-三嗪環(圖1(a))和3-s-三嗪環(圖1(b))。通常將3-s-三嗪環作為研究g-C3N4的基本單元,這種獨特的三嗪環結構和高度縮合使g-C3N4的物化性質很穩定,不溶于酸堿等溶液,而且綠色無毒;另外,g-C3N4可以通過富氮的有機物熱聚縮合制備,相比于一般有機物在300℃左右就會發生分解,g-C3N4表現出很高的熱穩定性,在600℃以下能穩定存在,結構和質量不會發生明顯的變化;當溫度升高到600℃以上g-CNQDs會逐漸分解;750℃時,g-C3N4就會完全分解。
圖1 g-C3N4的主要組成部分[4]:s-三嗪環(a)和3-s-三嗪環(b)
基于g-CNQDs的復合光催化劑材料,半導體之間異質結結構的形成可以**地降低光生電子與空穴的復合,從而增強對可見光的吸收能力,提高催化體系的量子效率;同時,g-CNQDs基復合材料比塊狀催化劑具有更高的精度,以原子水平洞察催化反應的過程,研究材料結構與其相應性能之間的相互關系，將g-CNQDs接枝到傳統光催化劑單晶TiO2納米管(TiO2 NTAs)時,由于g-CNQDs的窄帶隙和量子尺寸效應,光在g-CNQDs/TiO2 NTAs中多次反射而促進了光的捕獲;同時TiO2 NTAs的約束作用**了g-CNQDs的自聚集和浸出,使其在光電催化中具有良好的穩定性，
圖2 g-CNQDs/TiO2NTAs在太陽光下電荷分離過程示意圖
g-CNQDs利用自身的熒光猝滅和共振能量轉移等光學特性,可以作為一種快速、高選擇性的離子傳感器應用于生物樣品和環境樣品中，合成了S、O共摻雜的光致發光SO-g-CNQDs高靈敏度傳感器,利用Hg2+對SO-g-CNQDs熒光猝滅的光學特性,對溶液中Hg2+的選擇性敏感檢測,檢測限約為0.01nmol/L。Hg2+與g-CNQDs的復合形成涉及到氮化碳的p離域電子基團,實際上是熒光猝滅的原因。基于Hg2+能使g-CNQDs熒光猝滅機制,分別向被檢測的水樣中添加S2-[41]或I-[11],使結合的Hg2+形成HgS或HgI2,并促使g-CNQDs的熒光特征重新顯現,通過這種“ON-OFF-ON”熒光響應機制,可以選擇性、靈敏地檢測水介質中的Hg2+、S2-或I-,起著雙重作用。
綠色無毒的g-CNQDs在電化學發光(ECL)領域受到了越來越多的關注。在共反應物(如K2S2O8)存在下,g-CNQDs會產生強而穩定的ECL信號;當g-CNQDs與受體共存時,二者之間的共振能量轉移(RET)機制將使g-CNQDs的ECL信號猝滅，由此構建了一種基于ECL-RET機制的超靈敏DNA分析的新型ECL傳感系統,在Hai-DNA末端連接金納米粒子(AuNPs)形成信號探針,當信號探針吸附在g-CNQDs上時,二者之間發生共振能量轉移降低了g-CNQDs的信號;目標DNA(T-DNA)的存在可以破壞Hai-DNA的環狀結構,并從g-CNQDs中分離出AuNPs,相應地,阻礙了ECL共振能量轉移,可以再次恢復ECL信號(如圖3所示)。
圖3 ECL生物傳感器的制備和T-DNA的檢測原理圖
過在活性層中摻雜g-CNQDs溶液,將g-CNQDs應用于體相異質結(BHJ)聚合物太陽能電池(PSC)。g-CNQDs的摻雜增大了活性層和空穴傳輸層之間的界面接觸,促進了從導電聚合物給體到富勒烯受體的光誘導電子轉移,從而使BHJ-PSC光電性能得以增強。
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