碳量子點（CDs）因具有可利用的內在空位、的電子轉移特性、較高穩定性和大的表面積等特點，可與Ru結合構建新型催化劑。CDs中豐富的空位和功能團（如-NH2、-COOH、-OH）將為金屬-CDs復合材料的配位穩定提供有利的結合點。此外，CD在高溫處理后，通過表面官能團之間的脫水和縮合反應，可以形成二維碳納米片。鑒于這些特性，我們提出CD與Ru結合形成空位的Ru@CDs結構，該材料為Ru基HER催化劑的合成提供一條潛在途徑。
我們以空位的CDs為載體，通過簡單的水熱和熱解過程合成了Ru@CDs。如圖1a所示，除了約在26°的石墨C峰主導的寬峰外，其他指示峰與Ru（PDF#89-3942）匹配良好，這表明Ru成功地錨定在CDs上。此外，FTIR光譜峰（圖1c）表明Ru@CDs繼承了CDs的表面含氧和含氮功能團。通過TEM觀察了Ru@CDs的形貌。如圖1d所示，Ru納米顆粒均勻地分布在來自CDs的碳納米片上。此外，圖1e中的高分辨率TEM圖像（HRTEM）清楚地顯示，Ru@CDs是由兩部分組成。0.213和0.233納米的晶格條紋與Ru的（002）和（100）平面相匹配，而0.333納米的間距則屬于石墨c的（002）平面。選擇區域電子衍射（SAED）進一步證實了Ru和CD的共存，這與HRTEM的結果一致（圖1f）。通過能量色散X射線光譜（EDX）的元素圖譜（圖1g）進一步證實了C、N、O和Ru的存在，以及這些元素在形成的Ru@CDs中的均勻分布。
圖1. Ru@CDs的（a）XRD圖；（b）XPS光譜；（c）FT-IR光譜；（d）TEM圖像；（e）HRTEM圖像；（f）SAED圖；（g）EDX元素圖譜。
如圖2a所示，Ru@CDs表現出強烈的EPR信號，這表明它們繼承了CDs的豐富空位。如前所述，CDs具有豐富的固有空位，并且在將Ru錨定到CDs的過程中，通過熱解處理可以產生更多的空位。因此，這些空位的存在將有助于HER催化活性。圖4b-c清楚地顯示了與Ru粉相比，Ru的3p3/2態和3d5/2峰在Ru@CDs都轉移到更高的結合能。這表明Ru和CDs組合后發生電子相互作用。此外，N 1s和O 1s的峰值在Ru@CDs也相對于原始CDs-400移動，進一步證實電子從Ru轉移到O和N（圖2d-e）。
碳量子點(CQDs)修飾的硅酸鉍(Bi2SiO5)納米片光催化劑
齊岳微信公眾號
官方微信
庫存查詢