新型儲氫材料扁平六角形結構單層Si2BN的介紹

由輕質元素組成的二維納米材料具有重量密度低、比表面積大等優點，在儲氫領域中具有獨特的優勢。然而由于弱的范德華作用力，氫氣分子并不能**地在純C基、B基、BN基和CN基的二維納米材料的表面進行吸附，二者之間的吸附能都比較低。為了提高氫氣分子與儲氫材料的吸附能，采用元素摻雜來改性是一種**的途徑，金屬原子不但能夠**提高氫氣分子與這些納米材料的吸附能，還能起到一定的催化氫氣分子裂解的作用，因而能夠**提升儲氫容量，但金屬原子在實際應用過程中易形成團簇，會阻礙其與更多的氫氣分子或原子結合，從而影響儲氫性能的充分發揮。

人們利用密度泛函理論計算研究了Si2BN單層的儲氫特性，不含任何金屬元素的Si2BN是一種新型的類石墨烯的二維納米材料，具有高的熱力學穩定性和機械穩定性，晶體結構如圖1所示，能帶結構和態密度結果顯示其表現為金屬特性。

圖1：Si2BN單層的（a）優化結構；（b）能帶結構和（c）態密度（PDOS）

經過結構優化，發現氫氣分子的吸附位點主要位于Si2BN單層的中空位置，較穩定吸附構型對應的吸附能為0.214 eV，吸附能會隨著氫氣分子與Si2BN單層的距離的增加呈現先降低后升高的趨勢，較佳距離為0.23 nm，如圖2所示。理想儲氫材料的平均吸附能范圍為0.187 eV~0.214 eV，連續的吸附能變化表明在單層Si2BN上氫氣分子能夠進行自發吸附。

圖2：（a，b）氫氣分子吸附在Si2BN單層上的優化結構;（c）吸附能和氫氣分子與Si2BN單層之間距離變化的關系圖。

為了進一步闡明氫吸附行為，分別計算了Si2BN單層、15H2@Si2BN和30H2@Si2BN的電子定位函數（ELF）和態密度（DOS），如圖3、4所示。從圖3.b和3.c可以發現，氫氣分子和Si2BN單層之間沒有任何的軌道相互作用，DOS結果顯示在Si2BN單層上吸附的氫氣分子能產生一個低的能量態，表明氫氣分子的吸附并不會影響單層中Si、B和N原子的相互作用，即氫氣分子與Si2BN單層之間的作用力較弱，為靜電相互作用力，弱的結合力有利于保證快速的吸氫和脫氫動力學過程。

圖3：（a）純的Si2BN單層；（b）15H2@Si2BN和（c）30H2@Si2BN的電子定位函數（ELF）結果

圖4：（a）15H2@Si2BN和（b）30H2@Si2BN的DOS結果

這項工作通過DFT理論計算模擬氫氣分子在Si2BN單層上的吸附作用，表明純的Si2BN單層具有**的儲氫潛力，是一種有發展前途的新型儲氫材料，同時也為開發和利用其他新型儲氫材料提供了新的思路。

wyf 04.23