原子級厚度的硒氧化物薄膜的分子束外延和電子結構

  原子級厚度的金屬氧化物和硫族元素化物（硫化物、硒化物以及碲化物等）（如過渡金屬二硫化物、超導β相FeSe、拓撲絕緣體Bi2Se3和Bi2Te3以及LaAlO3/SrTiO3）及其異質結構具有豐富的物理特性和應用前景，因而近年來受到很大的關注。氧硫族化合物可視為硫族化合物和氧化物的混合和橋接，具有如高載流子遷移率、熱電、鐵電和超導性等**性質。Bi2O2Se是氧硫族化合物家族的**代表，是一種空氣穩定的高載流子遷移性的層狀半導體，為下一代數字器件和光電子學帶來了新的機會。然而，目前Bi2O2Se的研究主要集中在塊狀晶體和多層薄膜樣品上，主要原因是原子級級厚度的Bi2O2Se薄膜的生長還存在巨大挑戰。與傳統CVD方法相比，分子束外延由于其2D生長模式和超低生長速率而在厚度**可控生長等方面展現出**的優勢。此外，分子束外延所要求的超高真空環境也保證樣品的超潔表面，有助于直接觀察原子薄膜的電子結構。然而，原子級厚度的硒氧化物薄膜的分子束外延生長尚未實現。

圖1 原子級厚度Bi2O2Se薄膜的制備

(a) 在（001）取向的SrTiO3（STO）襯底上外延生長原子級厚Bi2O2Se薄膜的示意圖；

(b) Bi2O2Se的晶體結構；

(c) SrTiO3的晶體結構。

圖2 通過MBE生長Bi2O2Se薄膜的**厚度控制

(a) 以TiO2為終止面的STO基底的表面形貌；

(b-e) MBE生長的、不同厚度的Bi2O2Se薄膜的AFM形貌；

(c) MBE生長的Bi2O2Se薄膜厚度與生長時間的關系。

圖3 MBE生長Bi2O2Se的橫截面TEM表征

(a) Bi2O2Se薄膜與STO間界面的橫截面HAADF-STEM圖像；

(b) a圖中白框區域界面的原子級分辨率HAADF-STEM圖像；

(c) b圖中HAADF圖像在具有單軸應變分量εxx條件下的幾何相位分析；

(d) b圖中HAADF圖像在具有單軸應變分量εzz條件下的幾何相位分析；

(e) 由EDS得到的界面上Bi、Se、O、Sr和Ti的原子級分辨率元素圖；

(f) 顯示原子模型的界面的HAADF-STEM圖像。

圖4 MBE生長的一個單胞（1-UC）厚 Bi2O2Se薄膜的電子結構

(a) 通過ARPES檢測的1-UC厚Bi2O2Se膜的示意圖；

(b) 在寬能量范圍內恒定能量輪廓的堆疊圖；

(c) 在i) VBM和ii) VBM-0.4 eV頻帶處的恒定能量輪廓的光電發射強度圖；

(d) 1-UC厚Bi2O2Se膜的色散；

(e) 在表面鉀摻雜前（i）和相應的EDC（ii）的能帶色散；

(f) 在表面鉀摻雜后（i）和相應的EDC（ii）的能帶色散。

  通過在氧氣氛圍中共蒸發Bi和Se前驅體實現了原子級薄Bi2O2Se薄膜的MBE生長，在優化條件下采用2D生長模式而且Bi2O2Se薄膜的**厚度控制也的得以實現。研究發現，MBE生長的**Bi2O2Se顯示出原子級分辨的清晰界面和原子排列。通過角分辨光電子能譜成功觀察到MBE生長的1-UC Bi2O2Se薄膜的電子結構，研究結果表明其展現出0.15 m0的低**質量，高的遷移率和與塊狀薄膜相比輕微的帶隙展寬。

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