我們在Ti3C2Tx MXene和石墨烯內引入磁性納米粒子可**降低其與自由空間的界面阻抗不匹配性,結合有序多孔氣凝膠結構增加的電磁波在吸波體內的損耗路徑和空間,將大幅增強電磁波在吸波材料內的介電損耗和磁損耗。結合MXene、RGO、Ni納米鏈多組分的協同損耗作用和三維有序氣凝膠對電磁波的多重反射作用,獲得目前MXene基吸波材料所報道的**反射損耗(RLmin=-75.2 dB)以及吸收波寬(EABmax=7.3 GHz)。
本文利用氧化石墨烯(GO)、Ti3C2Tx MXene和Ni 納米鏈之間的靜電相互作用和氫鍵作用實現自組裝,通過簡單定向冷凍方法和通過結合冷凍干燥方法獲得三維有序Ni/MXene/GO氣凝膠結構,最后結合溫和的水合肼蒸汽還原改性,獲得了同時具有介電特性和磁性能的多組分Ni/MXene/RGO (NiMR-H)氣凝膠。物理化學結構表征顯示,水合肼蒸汽改性可同時實現GO和MXene的部分還原和N原子摻雜,**平衡三維網絡的傳導性和介電性,使三維有序多孔氣凝膠在保證MXene-RGO骨架介電特性的同時,避免電子傳輸通路的形成。形貌結構揭示了氣凝膠周期有序多孔結構,與此同時,磁性Ni納米鏈通過靜電作用緊密鑲嵌在MXene-石墨烯骨架表面,形成多重異質界面結構,有利于電磁波的多重反射散射和界面極化損耗。相比而言,通過低溫氨氣氣氛退火還原改性的NiMR-A氣凝膠盡管擁有相似的三維有序多孔結構,但程度較深的退火還原改性導致NiMR-A氣凝膠內形成電子傳導通路,不利于材料與空間阻抗的匹配性(圖1)。
通過真空輔助灌注PDMS樹脂,可無損保存NiMR-H氣凝膠結構,得到用于電磁參數測試的復合材料,因NiMR-H氣凝膠密度僅為6.45 mg cm-3,其在支撐基體PDMS內的含量僅為0.64 wt%,**解決了傳統粉末型吸波劑分散不均、填充量高的問題。吸波性能結果顯示,通過溫和還原改性可**提高氣凝膠骨架的介電特性和極化效應,結合Ni納米鏈的磁損耗效應以及三維有序氣凝膠對電磁波的多重反射作用,NiMR-H氣凝膠可以獲得**反射損耗(RLmin=-75.2 dB)以及**吸收波寬(EABmax=7.3 GHz)。相比而言,退火還原的NiMR-A氣凝膠因電子傳輸通路的形成表現出較弱的吸波效應。此外,NiMR-H有序氣凝膠的孔結構各向異性導致了其吸波性能在垂直和平行孔方向的各向異性,相比而言,當微波入射方向垂直于孔方向可獲得**吸波性能(圖2)。
基于電磁參數分析,結合Debye松弛理論和磁損耗理論,確定了NiMR-H氣凝膠內同時存在的多重界面極化效應、傳導損耗、自然共振、渦流損耗、交換共振效應等以及它們間的協同效應。并采用有限元分析、離軸電子全息技術證實了氣凝膠孔道內交變電磁場引起的電磁耦合效應。結合介電-磁性多組分氣凝膠**的阻抗匹配特性和電磁波在多孔結構內的多重反射散射效應,NiMR-H氣凝膠表現出“強”而“寬”的吸波特性(圖3)。
此外,源于水合肼蒸汽還原對氣凝膠表面化學特性的改變、以及氣凝膠的三維微納孔結構,NiMR-H表現出疏水、隔熱、阻燃等多功能性。同時,剛性Ni納米鏈對MXene-石墨烯骨架的加強使氣凝膠具有一定的強度和彈性。
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