磁性氧化鐵納米粒子(IONPs)以其獨(dú)特的磁性、高度的生物相容性和易于合成等特點(diǎn)，在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用受到廣泛關(guān)注。離子被組裝成更大的超結(jié)構(gòu)，用來改變這些粒子的性質(zhì)和功能。例如，離子束聚類可以改善MRI造影劑的產(chǎn)生，改變磁流體熱療時(shí)的熱產(chǎn)生，改變藥代動(dòng)力學(xué)和生物分布。然而，IONP的聚集導(dǎo)致了組裝的**異質(zhì)性。

結(jié)合DNA納米技術(shù)，特別是DNA折紙技術(shù)，已經(jīng)成為一種強(qiáng)大的方法用來編程定制一、二、三維納米結(jié)構(gòu)。這些結(jié)構(gòu)可以與許多其他納米尺度的組件以一種通用的方式連接，以指導(dǎo)物種之間的排列和相互作用。DNA折紙已經(jīng)被用于研究金納米粒子、有機(jī)熒光團(tuán)、量子點(diǎn)和蛋白質(zhì)之間的相互作用。因此，DNA“折紙”是構(gòu)建離子組裝的良好平臺(tái)在這項(xiàng)工作中，通過圖示如何通過改變離子的數(shù)量和間距來調(diào)整MRI造影劑的產(chǎn)生效率，證明了這些特性的變化是可以動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)的，以及該技術(shù)應(yīng)用于生物傳感的可能性。

圖1 16HB-IONP結(jié)合和控制IONP間距的原理圖。(A) 16 Helix Bundle (16HB)模型，顯示支架(藍(lán)色)和短纖維(灰色)束(頂部)和代表性TEM圖像(底部)。DNA折紙棒由16個(gè)雙螺旋組成，排列在一個(gè)尺寸為10 nm×10 nm×130 nm的4×4方晶格(16個(gè)螺旋束，或16HB)上(圖1A)。此外，在16HB的一端添加了四股含有poly-A的延伸物，以方便與用于純化的polyT涂層聚合物珠結(jié)合。(B) 16HB的示意圖，顯示捕獲的DNA延伸排列產(chǎn)生12個(gè)結(jié)合位點(diǎn)(頂部)。只有在特定的位點(diǎn)上，含有延伸物的短纖維束的選擇性結(jié)合才能使離子束沿16HB(底部)分布在不同的位置。(C)具有代表性的TEM圖像顯示16HB，其中2個(gè)結(jié)合離子位于位置1和位置4-12。(D)包含2個(gè)結(jié)合離子的16HBs的中心到中心的粒子間距(藍(lán)色圖表)，以及正好包含2個(gè)結(jié)合粒子的16HBs的產(chǎn)率(紅色線條)。結(jié)果以兩個(gè)獨(dú)立實(shí)驗(yàn)的平均相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差表示。

圖2 IONP離子數(shù)的控制。A-B)代表TEM圖像(左),瓊脂糖凝膠電泳(右上角),并計(jì)算16HB的中心粒子間距(右下角)，其設(shè)計(jì)各包含一個(gè)結(jié)合位點(diǎn)。A)1-3粒子在結(jié)合位點(diǎn)1/6/12 55納米間距大概為55n m或B) 1-4粒子在結(jié)合位點(diǎn)1/4/7/10包含35納米間距。C)包含全覆蓋的16HB示意圖，所有4個(gè)表面的24個(gè)結(jié)合位點(diǎn)(16HB-Full)，有利于離子的高密度覆蓋。D)16HB-Full束縛于15nm離子的代表性TEM圖像。E)基于結(jié)合粒子數(shù)的16HB-Full種群分析。

圖3 16HB上組裝IONPs離子的T2弛豫率的調(diào)整。(A) 伴隨加熱和自由IONPs的釋放，T2弛豫率隨結(jié)合粒子數(shù)的變化(藍(lán)色，1;紅色,2;綠色，3)。(B)含有8 IONP的16HB-Full+IONP結(jié)構(gòu)T2弛豫率變化。(C) 16HB-IONP二聚的示意圖(上)和代表性TEM圖像(下)，允許離子/結(jié)構(gòu)數(shù)量的實(shí)時(shí)切換。(D)加入或不加入二聚鏈的16HB2(1/6)-IONP樣品隨時(shí)間的相對(duì)T2弛豫率變化，加入二聚鏈的樣品隨時(shí)間的變化R2增大。16HB載體的熱變性和游離離子的釋放對(duì)樣品沒有影響。

通過改變DNA“折紙棒”上的結(jié)合位點(diǎn)的位置，展示了對(duì)裝配內(nèi)離子的數(shù)量和間距的前所未有的控制，粒子間的間距在35到120納米之間，一個(gè)表面上附著4個(gè)粒子。通過在16HB表面添加結(jié)合位點(diǎn)來達(dá)到8?9顆粒的大組裝尺寸，這代表了使用該系統(tǒng)組裝尺寸的上限。然而，使用替代的DNA納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，如線框結(jié)構(gòu)或來自DNA磚的大型組件，提供了進(jìn)一步增加結(jié)合離子數(shù)量的機(jī)會(huì)，從而潛在地增加了T2弛豫增強(qiáng)。隨著離子數(shù)量的增加，T2的弛豫率增加，這與理論預(yù)測(cè)一致。最后，作者發(fā)現(xiàn)DNA折紙二聚體的動(dòng)態(tài)裝配可以用來驅(qū)動(dòng)T2的動(dòng)態(tài)變化。該技術(shù)可用于指導(dǎo)離子的復(fù)雜排列的組裝，以進(jìn)一步研究IONPs組織與T2弛豫率增強(qiáng)的關(guān)系，以及研究其他功能效應(yīng)，如磁流體熱療和磁場(chǎng)引導(dǎo)的體內(nèi)行為。此外，動(dòng)態(tài)和/或刺激響應(yīng)DNA元件的結(jié)合為利用DNA折紙結(jié)構(gòu)和離子的組合進(jìn)行體外和體內(nèi)生物傳感試驗(yàn)提供了可能性。這一策略是對(duì)先前較大的IONP團(tuán)簇粗裝配工作的一種補(bǔ)充技術(shù)，提供有關(guān)相關(guān)增強(qiáng)機(jī)制的更多詳細(xì)信息，為今后IONP團(tuán)簇的設(shè)計(jì)提供參考。最后，離子結(jié)合到DNA納米結(jié)構(gòu)中，使得MRI成為一種追蹤這類新型納米顆粒的手段。

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zzj 2021.3.5